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Ponencia sobre gestión de residuos en la 47ª Reunión Anual de la SNE
La principal barrera a la migración de los radionucleidos en un almacenamiento de residuos radiactivos en superficies es el cemento. Con cemento y mortero se acondicionan los residuos en bidones, los cuales se introducen en celdas de hormigón. Estos residuos radiactivos suelen ir acompañados de papel, tejidos, maderas, etc. materiales de base celulósico que en el ambiente alcalino que crea el cemento se degradan a ácido isosacarínico (ISA). La complejación ISA-radionucleido puede producir un aumento en la movilidad del radionucleido, al disminuir su capacidad de sorción.
El principal objetivo del trabajo es estudiar la influencia de la presencia de ISA, ácido en la capacidad de sorción de 238Pu, 152Eu y 60Co sobre dos cementos comerciales Portland tipos I y IV (CEM I y CEM IV), y dos importantes fases hidratadas del cemento: la portlandita y la etringita, sintetizadas y caracterizadas en el laboratorio. El estudio se realiza obteniendo el coeficiente de distribución, Kd, de los radionucleidos en función de la concentración de ISA, que variamos desde 10-2 hasta 10-6 M.
Los ensayos se han realizado en condiciones anóxicas, caja de guantes con atmósfera de N2, para evitar la carbonatación de los cementos. Los resultados experimentales han puesto de manifiesto el efecto negativo de la presencia de ISA en la sorción a excepción del caso del 152Eu sobre la etringita. La disminución del Kd depende tanto de la concentración de ISA, como del elemento y la superficie estudiada. El 238Pu, ver gráfico adjunto, es el radionucleido cuya sorción se ve más afectada al aumentar la concentración de ISA. Así, el Kd disminuye cuatro órdenes de magnitud cuando la concentración de ISA supera 10-4 M en ambos cementos y 10-5 M en la portlandita; ligeramente inferior, pero muy apreciable es la disminución del Kd en la etringita a concentraciones de ISA superiores a 10-3 M. Este importante efecto significa que los complejos Pu(IV)-ISA formados son muy estables y producen un aumento significativo en la movilidad del radionucleido.
Gráfico: Variación del coeficiente de distribución (KD), de 152Eu y 238Pu en función de la concentración de ISA.